緻密的膠體或顆粒懸浮體，可以表現出明顯的非牛頓特性，如不連續的剪下增稠和剪下干擾。顆粒表面粗糙度和粘附力的基本貢獻，證實了應力啟用摩擦接觸，在這些現象中發揮了關鍵作用。

近日，來自瑞士蘇黎世聯邦理工學院的Lucio Isa等研究者，

透過使用一個由響應性聚合物包裹的微粒體系，報道了摩擦、附著力和表面粗糙度的相對貢獻實驗證據，可以在原位作為溫度的函式進行調節。

相關論文以題為“Exploring the roles of roughness， friction and adhesion in discontinuous shear thickening by means of thermo-responsive particles”發表在Nature Communications上。

論文連結：

https：//www。nature。com/articles/s41467-021-21580-y

剪下增稠

（ST）是一種常見的現象，當剪下應力σ比γ的剪下速率線性增加得更快時，η≡σ/γ的粘度，會隨著剪下速率的增加而有效增加。在很多物質中都可以觀察到這種現象，但在固體顆粒的密集懸浮物中，這種現象最為明顯。這種現象可能表現為，嚴重的不連續剪下增稠（DST），即懸浮體的粘度在臨界剪下速率下增加數量級，或者在最極端的情況下，懸浮體甚至可能在剪下作用下凝固，出現剪下干擾（SJ）。這兩種情況都可能導致高剪下過程中的失效，但也可以用於造粒或衝擊吸收。最近的研究表明，顆粒間接觸在DST中起著至關重要的作用，這是由在高剪下條件下，顆粒表面之間的相互作用，由流體動力潤滑向邊界潤滑轉變而觸發。

流體膜允許懸浮顆粒在低剪下下，很容易地相互滑動，當超過臨界剪下應力時，顆粒之間的流體動力潤滑膜就會破裂。這種情況導致顆粒有效地在粗糙-粗糙接觸，從而可以參與摩擦相互作用透過邊界潤滑。這表明顆粒的表面形貌和表面化學，對宏觀流動行為有顯著的影響。基於這一知識，可以利用工程摩擦學的方法來設計懸架加厚。這種方法為製造吸能材料、醫療裝置和柔性防彈衣提供了策略。

預測和確定ST的發生及其嚴重程度的能力，對於含有高固體載荷的複合油墨的三維列印也是至關重要的

，例如在陶瓷或導電油墨攜帶金屬微粒的情況下，例如在微電子工業的焊料球的噴墨列印中。

從實驗的角度來看，顆粒間摩擦係數，可以透過工程表面化學或修改表面粗糙度來有效地控制。此外，短距離粘附力，例如實驗中引入的氫鍵，也可以用來修改粒子間接觸的性質，並強烈地影響流變性。然而，在懸浮液被剪下時調節顆粒間摩擦學，作為一種提供外部控制流動特性的手段，還沒有得到解決。剪下增厚響應的外部控制已經實現，例如透過機械觸發，即振動，但透過易於調節的變數，如印表機噴嘴的溫度控制，來適應粒子間的相互作用，具有實際的優勢。最後，

探索接觸摩擦學與懸架流變學之間的不同聯絡，仍然是一項難以捉摸的任務，對材料設計和基本理解同樣具有重要影響。

在此，研究者分析了塗有聚

N

-異丙基丙烯醯胺（PNIPAM）熱響應聚合物，且不同表面粗糙度的二氧化矽膠體。透過比較這些模型膠體的奈米摩擦學和流變學，研究者測試了摩擦、附著力和表面粗糙度的相對貢獻，並在剪下過程中調整它們。因此，在剪下過程中修改溫度可以調節接觸條件，並根據需要開啟和關閉不連續剪下增稠。宏觀流變響應，遵循由膠體探針原子力顯微鏡，獲得的獨立的單顆粒表徵粘合劑和摩擦學效能的指示。

研究者使用刺激響應的聚合物刷，透過控制自由基聚合合成到一個精確的長度，用於現場調節顆粒間摩擦和粘附，並調製表面粗糙度。結果表明，在沒有粘附的情況下，表面粗糙點的聯鎖，促進了更廣泛剪下速率範圍內的膨脹性DST，對於更低的ϕ值，增加了（粗糙調解的）有效摩擦。這些實驗還表明，引入弱粘附力也能增強ST，並使其在光滑接觸時轉向較低的剪下速率。這兩種效果的結合，加劇了粗糙粘附顆粒的DST。

除了抵抗摩擦和地形導致的剪下誘導接觸區域內的滑動外，粘附還進一步限制了粒子之間的滾動，這有效地降低了高SJ體積分數，從而促進了給定ϕ上的ST。

圖1 PNIPAM接枝光滑粗糙的二氧化矽顆粒。

圖2 PNIPAM接枝光滑顆粒的奈米摩擦學實驗。

圖3 PNIPAM接枝光滑顆粒的流變學實驗。

圖4 PNIPAM接枝粗糙顆粒的奈米摩擦學實驗。

圖5 PNIPAM接枝粗糙顆粒的流變學實驗。

圖6 熱-可切換的剪下增稠體系。

綜上，研究者的結果清楚地證實了，顆粒間接觸的微觀摩擦學與DST懸浮液的宏觀流變學密切相關。因此，透過調整顆粒表面化學成分和形貌，設計剪下增厚材料的額外途徑打開了大門，特別是開發響應系統，其中的摩擦、粘附和表面粗糙度可以根據需要進行設計。（文：水生）

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